La Biblioteca del Casino se encuentra en la primera planta del edificio. Los acabados de la biblioteca (muy cuidada), son los siguientes, suelo de tarima de madera, paredes laterales revestidas por dos bibliotecas de madera maciza en forma de “L” con puertas superiores acristaladas y las bajas ciegas; salida al exterior mediante puertas balconeras, enmarcadas dentro de las carpinterías de fachadas formadas por dos grandes ventanales, con vidrios transparentes, sobre la terraza en la fachada Sur; techo decorado y pintado; y una gran mesa de reuniones en madera maciza tapizada, sitiada en el centro de la habitación. Hay un ordenador con conexión a Internet, así como un escaner, a disposición de los señores socios o de aquellos investigadores ajenos a la sociedad que, prevía autorización de la Junta Directiva, utilicen las instalaciones. La Biblioteca cuenta con fondos de gran valor reunidos desde la fundación del Casino de “La Amistad” en 1871 (la fusión del Casino de “La Amistad” con el “Irún Club” en 1909 dio lugar a la formación del actual Casino de Irun). Sin ánimo de ser exhaustivos podemos destacar obras como “El mundo ilustrado. Biblioteca de las familias” (Barcelona 1879); “El mundo en la mano. Viaje pintoresco a las Cinco partes del Mundo por los más célebres viajeros” (Barcelona, 1879); “Diccionario Basco-español”, de J. Francisco Aizquibel (Tolosa, 1884); “La Tierra y sus habitantes” (Barcelona, 1878); “América pintoresca” (Barcelona, 1884); “Historia Universal” dirigida por Guillermo Oncken (Barcelona 1890); “Diccionario Geográfico-Estadístico e Histórico de España y sus posesiones de Ultramar”, de Pascual Madoz (1845-1850); “Historia de la Revolución Francesa”, de A. Thiers (Barcelona, 1876); “Historia de la guerra civil”, de A. Pirala (Madrid, 1889), etc.A los títulos anteriores podemos añadir otros de carácter periódico tales como “La Ilustración Española y Americana” (años 1877-1902), “L'Illustration” francesa, la “Revista Contemporánea” (1878-1886) y obras de referencia como la “Enciclopedia universal ilustrada europeo-amerciana”, popularmente conocida como ESPASA, y su antecesor el “Diccionario Enciclopédico Hispano-Americano de Literatura, Ciencias y Artes”, editada por Montaner y Simón entre 1887 y 1898.
Los fondos de la Biblioteca se han visto enriquecidos a lo largo de su historia por donaciones tanto de socios como de amigos. Estas donaciones siguen produciéndose a día de hoy. También se está llevando a cabo la restauración de aquellos tomos que se encuentran deteriorados. Los libros pueden ser consultados por los socios y por aquellas personas ajenas a la sociedad, previa la correspondiente autorizacion de la Junta Directiva en este último caso. En ningún caso los libros podrán ser sacados fuera de las dependencias de la Biblioteca y todo usuario se hace responsable de la conservación y del buen uso de los mismos. La sustracción o destrucción de cualquier ejemplar será considerada como falta muy grave y sancionada como tal por la Junta Directiva.